抽象的
研究了不同碱度下不同碱（ B =OH/Al）聚合氯化铝（PACl）的混凝行为 ，旨在深入了解混凝机理，包括Al（III）水解产物与颗粒之间的相互作用。为了评估混凝效果，采用了杯罐试验，包括zeta电位、残余浊度（RT）和pH值。采用光度色散分析仪（PDA）光学监测技术观察混凝动力学。实验结果表明，明矾等传统混凝剂在投加后会引起快速水解，而原位水解产物会通过沉淀电荷中和（PCN）使高岭土颗粒不稳定。PAC中预形成的聚合物种类在投加后表现出相对较高的稳定性，并会在粘土颗粒表面形成“静电斑点”。
这些斑点在“静电斑块混凝”（EPC）中起着重要作用。碱度的增加会同时扩大PCN和EPC区域。在低碱度下， PAC中含有 高Alb的EPC混凝效果优于PCN混凝。由于扫掠絮凝，碱度的增加可以提高传统混凝剂的效率。在较高碱度下，需要更多的混凝剂来中和全部电荷。投加量与碱度之间的化学计量关系 取决于PAC的B值。
介绍
混凝是传统水处理厂中最重要的步骤之一。传统上，混凝的主要目的是去除水中的浊度。随着消毒副产物的认识不断提高，通过强化混凝去除天然有机物 (NOM) 已在世界范围内得到广泛接受。
最常用的混凝剂是铝盐和铁盐，例如明矾（硫酸铝）和氯化铁。金属盐加入水中后，会经历一系列水解过程，形成多种水解产物。明矾可有效处理多种类型的水，而且价格相对低廉[4]。然而，在某些水体中，尤其是在特定的pH值和温度范围内，明矾的处理效率可能会显著下降。
在过去的几十年里，新一代混凝剂——无机聚合物絮凝剂（IPF）——越来越受欢迎。IPF，例如聚合氯化铝（PACl）和聚合氯化铁（PICl），是一类部分中和的金属盐，在某些条件下会含有大量的聚合物。预聚物的优势在于，它们在各种水质条件下都更有效，尤其是在较低温度和更宽的pH值范围内，比明矾更有效。
传统混凝剂和IPF因其化学特性而性能不同。在典型的天然水pH范围内的条件下，铝盐水解可产生一系列产物，从单体、低聚物到聚合物羟基复合物。它们中的大多数，例如Al(OH) 2 + 、Al(OH) 2+ 、Al2 ( OH ) 24 + 、Al3 ( OH) 45+和 Al13O4 ( OH) 247+ （三种聚合物共聚单体或“Al13 ” ），都带正电荷，可与带负电荷 的 胶体相互作用，从而导致胶体颗粒不稳定和聚集。PAC通常通过控制氯化铝的中和来制备。PAC通常含有大量的多核铝水解产物[12]，[13]，包括Al13 ， 它是比较重要的物种之一[14]，[15]。然而，PACl 凝血机制至今尚未完全了解。
Klot [16] 发现，PAC 中预先形成的物质比添加明矾后原位形成的物质更稳定。Matsui 推测这些预先形成的物质可以更快地破坏颗粒的稳定性 [17]。据报道，水的性质，尤其是碱度，会影响许多混凝剂的水解过程，并对混凝效率产生重大影响 [18]。先前的研究主要集中在碱度对传统混凝剂混凝行为的影响上，很少有研究关注碱度对 PAC 混凝的影响。据观察，随着碱度的增加，对明矾的需求量呈线性增加 [19], [20]，当碱度降至 30 mg/L 以下（以 CaCO3 计）时，浊度难以去除 [ 21]。碱度在强化混凝去除 NOM 方面也起着关键作用，因为它往往会使混凝pH 值保持在较高水平，从而降低 NOM 的去除率 [1]。
PAC 受碱度的影响比明矾小，尤其是碱度较高的 PAC [22]，但这种现象的具体机制尚未阐明。
Duane 和 Gregory [23] 在其综述中详细总结了混凝的一般机理。加入明矾可实现胶体不稳定性，相应的机理称为电荷中和。由于铝的溶解度非常低，随着明矾用量的增加，会快速形成过量的氢氧化铝沉淀，水中的细颗粒被氢氧化物沉淀物捕获，从而有效去除浊度。该过程就是所谓的“清扫絮凝”机理，因为颗粒物被无定形氢氧化物沉淀物从水中去除。Chowdhury 和 Amy [24] 声称，沉淀是明矾混凝氧化铝胶体的主要机理。根据“互易絮凝”模型，胶体掺入沉淀物遵循两条途径：一是异相成核，涉及电荷中和，随后在低pH值下沉淀物生长；二是均相成核，涉及沉淀，随后聚集成凝聚颗粒。
本研究中的高pH值，
第一条途径被认为是电荷中和，第二条途径被认为是往复混凝。关于PAC的混凝/絮凝机理，目前大多数研究集中在电荷中和模式[13,[17],[25],[26]。Dentel [27]尝试用组合电荷中和（PCN）模型解释不同类型混凝剂的混凝机理。最近，Wang等[28]提出了“静电贴片混凝”（EPC）来解释PAC的混凝行为，但尚未通过对照实验对其进行系统详细的研究。
本文研究了不同碱度PAC的混凝/絮凝机理，并考察了碱度的影响。除玻璃实验外，还采用了絮凝动力学监测技术——光度散射分析仪（PDA）来观察絮凝过程。该监测技术测量流动悬浮液中透射光的波动，对颗粒聚集状态高度敏感。旨在更好地理解静电贴片在不同碱度水平下对PAC混凝/絮凝的作用。
部分零件
PACl的制备
PAC 的制备方法是在室温下将碱缓慢注入 Al 溶液中。使用分析纯试剂 AlCl 3 6H 2 O 和 NaOH 以及去离子水配制储备溶液。 在快速搅拌条件下，使用蠕动泵将 NaOH添加到 Al 溶液中。NaOH 的用量随目标开放度（摩尔比 [OH]/[Al]， B值）而 变化 。四种 PAC 选择的B值 分别为 0、1.0、2.2 和 2.5。所得产品分别表征为 PACl 0 、PACl 10 、PACl 22 和 PACl 25。
PAC 的电荷中和能力
在0.5 mM碱度（NaHCO 3 ）下 ，工作悬浮液的浊度为53.2 NTU。图1显示了铝剂量对zeta电位、残余浊度和pH值的影响。对于所有PAC，总体趋势是随着剂量的增加，zeta电位从负值变为正值，然后达到一个相对稳定的值（图1a）。不同PAC的曲线 在低剂量阶段根据B值 有很大分离。zeta电位迅速增加
结论
当使用明矾等传统混凝剂时，中间体Alb 和 最终的无定形沉淀物会通过自水解快速原位形成，并表现出电荷中和能力。在这种情况下，PCN混凝是去除浊度的主要机制。PAC中存在的预聚物物种相对稳定且带有较高的正电荷，这些物种可以吸附在粘土颗粒的微小表面上并发生聚集和重排。
欣赏
非常感谢匿名审稿人的宝贵意见。本研究由中国国家科学基金会（NSF China）资助，资助编号：20477054 和 50578155。